固态锂电池因具有高安全性和高能量密度,被视为下一代储能体系的重要发展方向。在传统固态电池中,“离子传导”与“离子储存”功能分别由电解质和电极材料承担,导致电极/电解质界面阻抗大、离子传输效率低。为解决上述界面难题,中国科学院金属研究所科研人员创新性地在聚合物体系中实现了具有分子尺度界面的一体化电极-电解质材料。在聚合物骨架中,通过共价键方式同时引入了电位调控的快离子传输通道与可逆离子储存位点,实现了离子传导与存储的功能融合,改变了界面存在形态,为提升固态电池电化学性能提供了新方案(图1)。相关研究成果近期以“Potential-gated polymer integrates reversible ion transport and storage for solid-state batteries”为题,发表于Advanced Materials。
在前期对富硫聚合物电极材料(Adv. Funct. Mater. 2024,34,2405122;Energy Storage Mater. 2022,45,1144;Energy Environ. Sci. 2020,13,1076.)和聚合物固态电解质(Energy Storage Mater. 2025,74,103941;Energy Environ. Sci. 2022,15,3379;Adv. Funct. Mater. 2020,30,2007172.)的研究基础上,团队充分利用了聚合物分子的设计灵活性和界面适应性,在主链上共价引入具有离子传导功能的乙氧基团和氧化还原活性的短硫链,制备出兼具高离子传输能力(离子电导率达1.0 × 10-4 S cm-1,50 °C)与高离子储存功能(放电比容量达491.7 mAh g-1)的分子尺度界面一体化聚合物材料P(EO2-S3)。实验与理论计算表明,P(EO2-S3)的电子结构可随电位发生可逆转变,实现在不同电位区间离子传输与存储行为的可控切换,拓展了其在固态电池中的多样化应用场景。基于P(EO2-S3)构建的一体化柔性电池具有高达20,000次的抗弯折性能和快速的反应动力学。将P(EO2-S3)作为常规正极(如磷酸铁锂)的聚合物电解质时,其氧化还原活性可在特定电位下被激活,从而将正极的能量密度提升86%(图2)。该研究不仅深化了对聚合物中离子传输与存储机制的理解,也为发展高性能一体化电极-电解质材料提供了新的设计思路与研究范式。
金属所徐若谷、徐胜军和张笑银为论文共同第一作者,李峰研究员、孙振华研究员和于彤副研究员为论文通讯作者。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金和辽宁省应用基础研究计划等项目的支持。
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图1. 一体化聚合物电极-电解质材料的设计

图2. 一体化聚合物的电化学性能及电位依赖的离子传输-储存机制